Саймон Джеймс Д’Арси родился в Фулхэме, Лондон, где и был воспитан матерью Кэролайн [медсестра] вместе со своей младшей сестрой Шарлоттой. Его отец умер, когда Джеймс был ещё ребёнком. После завершения своего обучения в Christ’s Hospital в 1991 году юный Джеймс отправился на год в Австралию и работал в драм. отделе школы в городе Перт, где у него и проявился интерес к актёрскому мастерству. По возвращении в Лондон поступил в театральную школу и прошёл трёхлетний курс в Лондонской академии музыки и драматического искусства, получив степень бакалавра в этой области [в 1995 году].

За время работы в Лондонской академии он участвовал в подготовке следующих спектаклей: "Геракл", "Как вам это понравится", "Дикий мёд", "Свобода города" и "Шерлок Холмс". Вот что сам Д’Арси сказал об окончании театрального училища: "Только тогда, когда я закончил курс и забыл свой диплом в автобусе, я понял, что стал актёром".