Его творческая деятельность охватывает множество фильмов и телевизионных шоу, но, вероятно, более всего он узнаваем в роли Императора Джозефа II в картине Милоша Формана "Амадеус" [Amadeus]. Также достаточно популярна его роль декана, Эдварда Руни, из фильма Джона Хьюиса "Выходной день Ферриса Бьюлера" [Ferris Bueller’s Day Off, 1986].

Родился Джонс в Буффало, штат Нью-Йорк, в семье искусствоведа Рут Скули, которая и побудила Джеффри податься в киноискусство, и Дугласа Беннетта Джонса, который умер, когда Джонс был ещё ребёнком. В 1969 году Джонс поступил в Лондонскую академию музыки и театрального искусства, после окончания которой последовало три года работы во Стратфордском театре, в Онтарио.